[붙임] 연구결과 개요

1.연구배경

고 에너지 밀도 리튬 이온 배터리(LIB)의 수요가 지속적으로 증가함에 따라 두꺼운 전극의 채택이 점차 확대되고 있다. 두꺼운 전극은 전지 내 분리막 및 집전체와 같이 용량에 기여하지 않는 구성 요소의 비율을 줄여 전체 에너지 밀도를 크게 향상시킬 수 있다. 하지만 기존의 습식 공정을 통해 두꺼운 전극을 제작하는 데에는 물리적, 전기적, 전기화학적 문제들이 수반된다. 예를 들어, 합제층과 집전체 간의 박리 현상이나 탄소-바인더 도메인(CBD)의 분포 불균일성으로 인해 접촉 저항이 증가한다. 이러한 문제는 슬러리 건조 과정에서 단위 면적당 슬러리 양이 증가함에 따라 더욱 심화되어 두꺼운 전극의 성능에 큰 제약을 초래한다.

이에 반해 건식 공정은 용매를 사용하지 않아 습식 공정의 건조 단계에서 발생하는 문제를 제거한다. 건식 공정은 CBD의 균일한 분산을 통해 전극 미세구조를 더욱 균일하게 유지할 수 있으며, 이를 통해 고성능 두꺼운 전극 제작의 유망한 대안으로 주목받고 있다. 한편, 건식 공정의 상용화에는 여전히 여러 과제가 남아 있다. 건식 전극은 두꺼운 구조에서도 균일한 전기화학적 특성을 유지해야 하며, 이를 위해서는 적절한 도전재의 선택과 전극 설계 최적화가 필요하다. 또한, 고성능 두꺼운 전극을 대량 생산 가능한 기술로 구현하기 위해 장비 설계와 공정 제어 기술의 발전이 요구된다. 현재까지 건식 공정에 대한 대부분의 연구는 실험실 수준에서 제한적으로 수행되어 왔으며, 이러한 연구 결과를 대규모 제조 환경에 적용하기 위한 추가 연구가 필요하다.

2.연구내용

본 연구에서는 다양한 도전재를 건식 공정에 적용하여 적합한 도전재를 선택하는 것이 전기적 성능과 리튬 이온 이동 특성 개선에 중요하다는 점을 발견했다. 특히, 다공성 구형 도전재를 활용하면 기존 습식 공정에서 구현하기 어려운 전기적 성능 및 이온 전도 특성을 동시에 향상시킬 수 있음을 밝혔다. 다공성 구형 도전재를 적용하면 독특한 기공 구조로 인해 전기 전도성을 높임과 동시에 이온 이동 경로를 최적화할 수 있다. 실험 결과, 다공성 구형 도전재를 2–3 wt% 비율로 최적화했을 때 면적당 용량이 10–20 mAh/cm²에 달하며 복합 밀도가 3.65 g/cm³인 고에너지밀도 양극을 제작할 수 있었다. 이는 고가의 CNT나 그래핀 도전재를 사용하지 않으면서도 우수한 경제성을 보여주는 성과로, 상용 케첸 블랙 소재를 활용하여 비용 효율성을 유지했다.

또한, 이 연구에서는 소재, 전극, 셀 수준의 계층적 분석을 통해 두꺼운 전극이 가지는 주요 문제를 해결하고자 했다. 다공성 구형 도전재를 활용한 건식 전극은 기존 습식 공정에서 발생하는 용매 증발로 인한 CBD 분포 불균일성과 높은 비틀림도의 문제 없이 균일한 구조를 가지는 것으로 확인되었다. 이를 통해 전극 내 구성 요소들의 균일성이 높아지며, 전극 전체의 전기화학적 성능이 개선된다. 또한, 건식 공정 장비를 사용해 단계별로 제작된 1 Ah 파우치셀을 통해 전극의 상용화 가능성을 검증했다.

작은 입자 크기를 가진 단결정 활물질과 고다공성 구형 도전재를 결합하여 면적당 용량이 최대 20 mAh/cm²에 달하는 건식 전극을 구현했다. 이 전극은 높은 복합 밀도(3.65 g/cm³)를 유지하면서도 전기 및 이온 전도성이 뛰어난 네트워크를 형성한다. 이러한 네트워크는 리튬 이온 이동 경로를 최적화하여 전극의 속도 특성을 개선하며, 동시에 높은 에너지 밀도를 유지한다. 습식 공정과 동일한 도전재 함량을 비교했을 때, 건식 공정에서 제작된 전극은 균일한 미세구조를 보였으며, 이는 전기화학적 성능의 큰 개선으로 이어졌다.

3.기대효과

이 연구는 건식 공정을 통해 고에너지밀도와 높은 성능의 두꺼운 전극을 구현할 수 있는 가능성을 제시했다. 특히, 건식 공정으로 제작된 전극은 기존 습식 공정 대비 뛰어난 제조 효율성을 제공하며, 환경 친화적인 생산 방식을 통해 대규모 상용화에 적합하다는 점을 입증했다. 추가 연구를 통해 전극 및 전해질 조성을 최적화하고, 다양한 바인더와 도전재를 탐색함으로써 건식 공정의 상용화 가능성을 더욱 높일 수 있을 것이다.

[붙임] 용어설명

1.에너지 밀도 (Energy density)

단위 부피 당 에너지를 나타내는 값. 단위는 Wh/L 으로, 전압과 용량이 높을수록, 부피가 낮을수록 셀의 에너지 밀도가 높다.

2.활물질 (Active material)

충전 및 방전 중 전기화학 반응에 참여하여 용량을 내는 재료. 상용 리튬 이온 전지 양극은 리튬 니켈-코발트-망간 산화물, 음극은 흑연을 주로 사용한다.

3.바인더 (Binder)

활물질과 도전재를 물리적으로 붙여 주는 접착제의 역할을 하는 재료.

4.도전재 (Conductive agent)

합제층 내 전자의 이동 경로를 형성해 주는 재료. 양극 활물질인 리튬 니켈-코발트-망간 산화물은 전자 전도성이 낮아 탄소계 도전재를 혼합하여 전극을 제작한다.

5.분리막 (Separator)

양극과 음극을 물리적으로 분리해 단락(short circuit)을 방지하는 역할을 하는 얇은 막. 전해액을 흡수해 리튬 이온이 이동할 수 있는 통로를 제공하며, 주로 폴리올레핀 계열 소재로 제작된다.

6.집전체 (Current collector)

활물질에서 발생한 전자를 셀 외부로 전달하거나 외부 전류를 활물질로 전달하는 전극의 지지체 역할을 하는 소재. 양극은 알루미늄, 음극은 구리 집전체를 주로 사용한다.

7.탄소-바인더 도메인 (Carbon-binder domain, CBD)

도전재와 바인더가 결합하여 형성된 구조로, 활물질 입자 사이에 분포하여 전극 내 전자 및 이온 전도 경로를 제공한다. 탄소계 도전재와 고분자 바인더의 분산 상태에 따라 전극 성능이 크게 좌우된다.

[붙임] 그림설명

그림 1. 건식 공정을 이용한 두꺼운 전극 제작 기술. (a) 도전재의 형태 및 분포를 스케일별로 나타낸 도식과 SEM 이미지를 활용한 시각화. (b) 건식 전극 제작 공정을 도식적으로 표현.

그림 2. 0D, 1D, 2D 도전재의 특성 분석.  (a) 도전재의 TEM 이미지와 이를 설명하는 도식. (b) BET 분석을 통한 내부 기공 부피 측정. (c) 라만 스펙트럼과 해당 ID/IG 비율. (d) 분체 저항 측정을 통해 확인한 전기 전도도.

그림 3. (좌) 습식, (우) 건식 전극의 단면 SEM-EDS 분석을 통한 원료물질(탄소바인더 도메인, CBD) 분포 편차 확인.

그림 4. 면적 용량을 기반으로 한 전기화학적 평가.  (a) 10, 15, 20 mAh/cm²의 면적 용량을 가지는 건식 공정 양극의 단면 SEM 이미지. (b) 1 mA/cm²의 전류 밀도에서의 충/방전 전압 프로파일. (c) 양극의 방전 속도 성능.

그림 5. 1 Ah 파우치 풀셀 시연 및 사이클 수명 테스트. (a) 10 mAh/cm²건식 공정 양면 양극의 단면 SEM 이미지. (b) 1 Ah 셀 제작 공정. (c) 1 Ah 셀의 초기 충/방전 전압 프로파일. (d) 1 Ah 셀의 사이클 성능. (e) NCM811/흑연 코인 풀셀의 사이클 성능. (f) 최근 연구와의 성능 비교.