^*머신러닝: 인공지능의 한 분야로서 데이터를 분석하고 학습하며, 경험을 바탕으로 결정을 내린다. 즉, 컴퓨터가 학습할 수 있도록 하는 알고리즘과 기술을 개발하는 분야이다.

^*롤투롤(Roll-to-Roll): 두 개의 움직이는 롤 사이에 전달되는 기판의 연속 공정을 의미한다. 제작 과정에서 재료는 한 롤에서 풀려 코팅기를 통과한 다음 다른 롤에서 되감는다.

[붙임] 연구결과 개요

1. 연구배경 

유기 태양전지1)는 유연함, 가벼움 및 저비용 롤투롤 공정으로 인한 대량 생산 등의 괄목할만한 장점 덕분에 차세대 에너지원으로 주목받아왔다. 최근 효율이 18% 이상으로 개선된 것은 비-풀러렌 억셉터의 발견에 이은 삼항 시스템2)(3종류의 유기물 재료를 사용하는 시스템)의 발전에서 비롯된 것이다. 이 전략은 유기 태양전지의 발전을 성공적으로 이끌고 있으며 더 나아가 사항 시스템이 그 효율을 더욱 증가시킬 것으로 제안되고 있다.

비록 이러한 다성분 시스템은 20% 이상의 효율에 도달할 가능성을 높이지만, 박막 두께, 열처리 조건 및 첨가제 조절 등과 함께 수많은 물질 조합을 탐색해야 하는 새로운 과제가 생겼다. 다음 단계로서 상용화를 위한 제조 기술로 전환하는 것 또한 도전적 과제다. 이러한 상황은 복잡하게 얽힌 여러 매개 변수와 태양전지 성능 간의 상관관계를 쉽고 빠르게 탐색할 수 있는 수단을 필요로 하게 됐다.

머신러닝3) 기술은 특히 크고 복잡한 데이터 세트를 다루는 강력한 연구 수단으로서 등장했다. 머신러닝은 소위 ‘학습데이터’라고 하는 기존 데이터에서 학습하고, 학습데이터의 추세를 기반으로 미개척 공간의 값을 예측한다. 유기 태양전지 분야에서는 효율을 예측하기 위해 전기적 성질과 효율의 상관관계가 연구되었으며 효율적인 유기 물질을 밝혀내기 위한 고속 처리 가상 스크리닝 연구도 있었다. 비록 이러한 접근법들이 유기 태양전지의 발전을 위한 머신러닝 기술의 잠재성을 보여줬다고 하더라도 학습데이터의 소스가 제작 매개변수의 실험적으로 최적화된 정도, 물질의 품질, 제작 조건 등의 많은 미지의 변수들을 포함한다는 한계점을 지닌다.

연구팀은 머신러닝 기술로 인쇄형 유기 태양전지의 최적화 조건을 예측하는 연구를 제안했다. 이는 일관된 실험 환경에서 생성된 학습데이터를 사용한 최초의 연구다. 롤투롤(Roll-to –Roll)4) 공정을 활용하여 태양전지를 제작 함으로써 일관된 학습데이터 생성을 위해 필요한 수많은 소자를 제작하는 어려움을 해결했다.

2. 연구내용 

연구팀은 롤투롤 슬롯 다이 시스템을 데이터 생산 도구로써 개발하고 일관되게 생성된 실험 데이터 세트를 사용하였으며, 이를 머신러닝과 결합한 인쇄형 유기 태양전지 연구 방법을 제시했다.

이 롤투롤 시스템은 재료 공급이 두 개의 슬롯 다이를 통해 이뤄져 즉석 배합 기능도 갖추었다. 이 때문에 공정 시 주입된 용액들은 다양한 비율로 배합 될 수 있으며, 섞인 용액은 연속적으로 움직이는 기판에 코팅되어 박막의 위치에 따라 물질의 비율이 변하는 다양한 조성을 포함한 긴 기판을 제작할 수 있다. 또한, 이를 일차원 배열 형태의 소자로 제작함으로써 주어진 용액에서 가능한 모든 조합을 스크리닝 할 수 있다. 이 때문에 단일 공정으로도 수많은 소자를 제작할 수 있다. 이 연구에서는 높은 효율의 삼항 시스템 중 하나로 보고된 PM6:Y6:IT-4F (PM6: 도너, Y6 & IT-4F: 억셉터) 조합 재료를 사용했다.

연구팀이 개발한 슬롯 다이 코팅 기술은 유기 재료 박막의 두께를 용액을 주입하는 정도에 따라 정확하게 조절할 수 있다. 슬롯 다이로 주입된 모든 용액이 손실 없이 기판 위에 코팅되기 때문이다. 그러므로 이 방식을 이용해 물질의 구성 비율 및 박막 두께를 정량화하는 것이 가능하다.

머신러닝 학습에 필요한 수치화를 위해 Deposition Density (DD)와 Total Deposition Density (TDD)라는 새로운 용어를 정의하였다. 각각 단위 면적당 각 재료의 적층 된 양 (예: PM6의 양)이나 그 합 (예: PM6, Y6 그리고 IT-4F 양의 합계)을 의미한다. 이를 통해 각 박막 위치에서 물질의 간접적인 박막 두께와 구성 비율을 알 수 있다.

용액의 흐름은 프로그래밍 가능한 시린지 펌프를 이용해 선형적으로 조절되었다. 이 때문에 박막의 각 위치에서의 용액의 적층 부피를 알 수 있다. 이와 함께 롤의 속도, 용액의 농도, 박막 너비 등을 이용해 적층 된 물질의 양을 계산하여 물질의 비율 및 박막의 두께 정보를 얻었다.

소자의 완전한 최적화를 위해 연구팀은 세 종류의 실험을 진행하였다. 첫째(유형 I )는 유형 미리 배합된 용액으로 TDD를 조절하는 경우 주어진 도너:억셉터 비율에서의 박막 두께에 따른 효율 변화를 알 수 있다. 둘째 (유형 II)로 고정된 TDD와 도너:억셉터 비율에서 두 개의 억셉터인 Y6:IT-4F 비율만 조절하는 경우를 실험했다. 마지막으로 (유형 III) 고정된 Y6:IT-4F 비율 (4:1의 질량 비율)과 특정 TDD에서 도너:억셉터의 비율을 조절하는 경우를 실험했다. 두 번째와 세 번째 실험에서 TDD가 일관되게 유지된다면 물질의 조성 비율이 달라도 박막 두께 차이가 거의 없음(∓ 30 nm)을 확인했다. 또한, 이 과정에서 2000개가 넘는 조성의 소자가 제작되었는데 이는 유기 태양전지 역사상 단일 연구에 쓰인 가장 많은 수이다.

머신러닝 모델을 형성하기 위해 소위 ‘특성 추출’이라 불리는 입력데이터 구조를 디자인했다. 어떠한 학습데이터라도 컴퓨터가 인식 가능한 형태(예: 숫자)로 변환될 필요가 있다. 본 연구에서는 유기 태양전지의 보편적인 특성으로써 소자의 두께와 물질 간의 조성을 표현하기 위해 DD를 도입했다. 도너:억셉터 비율은 소자 최적화 시 통상적으로 사용되는 특성이지만 새로운 물질이 추가될 때는 유용하지 않다. 반면에 DD는 다른 물질들의 조합이나 사항 시스템과 같은 더욱 복잡한 시스템에서 재사용이 가능하다. 첨가제나 복합 용매 역시 DD로 표현될 수 있다. 3차원 매개변수 공간에서 효율의 경향성을 분석하기 위해 머신러닝 기술로서 회귀5) 알고리즘이 사용되었다. 회귀는 지도 학습으로 분류되는데 이는 각 학습데이터가 입력값 (x)과 출력값 (레이블, y)으로 짝지어진다는 의미이다. 여기서는 출력값으로 효율을 선택했다.

본 연구에서는 여러 회귀알고리즘 중 Random Forest (RF) 모델을 선택했고 2000개가 넘는 데이터 세트를 이용해 RF 기반의 모델이 훈련되었다. 이 모델을 이용해 PM6, Y6 및 IT-4F의 전체 3차원 공간에 대한 효율을 예측했다.

또 유기 태양전지의 인쇄 공정에서 박막이 너무 얇으면 소자 내 결함을 유도하고 이는 성능 저하로 이어진다. 따라서 높은 성능을 보이는 조건뿐만 아니라 박막의 두께 변화에 관계 없이 효율 차이가 없는 조건을 찾는 것도 필요하다. 따라서 연구팀은 인쇄에 적합한 조건을 찾기 위해 추가적인 접근법을 제시했다. 전체 3차원 공간에 대한 예측된 효율 데이터 세트 (0.25 µg cm-2 간격, 총 8,000,000개)가 생성되었다. 그중에 8%가 넘는 효율의 데이터를 추출하고, 각 DD 값들이 상대적인 조성 비율 (xy 축)과 TDD (z 축)로 변환되었다. 그런 다음 각 xy 좌표의 데이터 포인트들의 개수를 계산했다. 그 개수가 가장 많으면서 더 높은 분산6)을 가진 좌표는 0.42의 PM6 비율과 0.88의 Y6 비율에 위치하는데 이를 질량비로 환산하면 PM6:Y6:IT-4F 1:1.22:0.17의 비다. 이를 Best Printable Formulation (BPF)로 정의했다. 또한, 높은 효율을 보이는 조건을 찾기 위해서 8,000,000개 데이터 세트를 효율순으로 나열한 다음 가장 높은 효율을 선택했는데 이를 Best Efficiency Formulation (BEF)로 정의했다. 이때 최적 두께가 28.25 µg cm-2의 TDD로 최적 배합은 PM6:Y6:IT-4F의 질량비 (1:1.1.08:0.27)로 예측됐다.

BPF와 BEF 조건의 실험적인 검증을 위해 박막 두께 대비 효율 변화를 관측할 수 있는 유형 (i) 실험을 진행했다. 물리적인 두께와 TDD의 보정된 관계식 (두께 = 6.78 * TDD)을 이용해 특정 TDD에서의 박막 두께를 평가했다. BEF는 32.4 µg cm-2의 TDD (~ 220 nm)에서 10.2%의 효율까지 보여주었다. 비록 최적의 TDD 값이 일치하지 않더라도 28.25 µg cm-2의 TDD에서 10%에 근접하는 효율을 보여주었다. 이 결과는 머신러닝과 결합 된 유기 태양전지 연구의 잠재성을 보이기에 충분하다. 더불어 롤투롤 기반의 유기 태양전지 중 10% 이상의 효율을 보인 것은 최초다.

본 연구에서 제작된 소자 수가 다른 연구 훨씬 많더라도 데이터 세트 숫자가 충분하지 않다. 그럼에도 불구하고 머신러닝과 결합 된 롤투롤 공정에 의해 최적화된 배합 및 제조 매개변수를 찾는 이번 연구는 유기 태양전지 기술의 상용화를 위한 구체적 연구방법론을 제시했다는데 큰 의미가 있다.

3. 기대효과 

이 연구는 일관된 실험 데이터 세트를 이용하여 머신러닝과 결합한 세계 최초의 인쇄형 유기 태양전지 연구이며 머신러닝과 결합 된 연구의 진정한 잠재력을 보여줬다. 이러한 유기 태양전지 연구의 디지털 변혁이 더 많은 돌파구를 가져와 유기 태양전지의 상용화를 향한 길을 열 것이다. 또한, 유기 물질뿐만 아니라 페로브스카이트를 이용한 발광다이오드, 광 검출기 등의 차세대 인쇄형 전자 소자 연구에도 더 광범위하게 적용할 수 있을 것으로 기대된다.

[붙임] 용어설명

1. 유기 태양전지

전도성 유기 물질을 전지의 광활성층으로 사용하는 태양전지. 유기 태양전지의 광활성층은 전자 주개인 도너(donor)와 전자 받개인 억셉터(acceptor)로 이루어져 있는데, 태양광을 흡수해 전자와 정공을 만드는 중요한 역할을 해 전지 성능을 결정한다. 초기에는 풀러렌 기반이 억셉터가 주로 쓰였으나 최근 비-풀러렌 억셉터의 우수한 광학적·전기적 물성으로 인해 효율이 향상됨에 따라 비-풀러렌 억셉터 기반의 유기 태양전지 연구가 중심이 되고 있다.

2. 삼항 및 사항 시스템

도너와 억셉터 모두 포함한다는 공통점이 있으나 삼항 시스템은 세 종류, 사항 시스템은 네 종류의 도너와 억셉터로 이루어져 있다.

3. 머신러닝 (기계학습)

인공지능의 한 분야로서 데이터를 분석하고 학습하며, 경험을 바탕으로 결정을 내린다. 즉, 컴퓨터가 학습할 수 있도록 하는 알고리즘과 기술을 개발하는 분야이다. 학습데이터는 머신러닝이 학습을 하고 예측 모델을 생성하기 위해 입력되는 데이터이다.

 4. 롤투롤 공정

두 개의 움직이는 롤 사이에 전달되는 기판의 연속 공정을 의미한다. 제작 과정에서 재료는 한 롤에서 풀려 코팅기를 통과한 다음 다른 롤에서 되감는다.

5. 회귀

지도 학습의 하나이다. 지도학습은 정답이 있는 데이터를 활용하는 기술이다. 즉, 입력값이 주어지면 입력값에 대한 레이블을 알려주고 학습시키는 것을 의미하며 그 종류에는 분류, 군집, 회귀가 있다. 그중에 회귀는 학습데이터의 특성에 따라 연속된 값을 예측하며 입력값 (x)과 레이블 (y) 사이의 함수식을 찾는 것이 목적이다. 레이블은 항상 연속된 값이어서 예측값은 학습데이터의 범위 안에 있을 수 있다.

6. 분산

예측값들이 서로 얼마나 흩어져있는지를 숫자로 나타낸 척도이다.

[붙임] 그림설명

그림1. 에너지와 환경과학(Energy & Environmental Sciences) 저널 표지

그림2. 롤투롤 공정과 제작된 인쇄형 유기 태양전지 구조 (a) 이중 공급의 즉석 배합 기능을 갖춘 슬롯 다이 코팅 기술을 활용한 롤투롤 공정 묘사. 용액 A와 B의 유속은 독립적으로 조절되므로 다양한 비율과 두께의 필름을 한 번에 얻을 수 있음. (b) 본 연구에서 사용된 물질의 분자 구조와 유기 태양전지의 구조.

그림3. 유기물 재료 혼합 비율을 조절을 하는 실험 유형과 롤투롤 공정으로 제작된 2218개 유기 태양전지의 조성과 두께. (a) 초록색, 노란색과 분홍색 상자는 세 가지 유형의 실험 조건을 나타냄. 하단의 그래프는 용액 조건과 코팅 위치에 따른 대략적인 두께와 비율을 묘사함. (b) 본 연구에서 다양한 조성 매개변수.

그림 4. 머신러닝으로 생성된 125,000개의 적층 매개변수 및 매개변수별로 예측된 효율(상단)과 재료 비율별 효율 경향과 적층 두께별로 효율 차이가 없는 비율을 찾기 위한 예측 데이터(하단). (a) 머신러닝 (상단 좌측의 그림)으로 PM6:Y6:IT-4F 3항 시스템 (1 µg cm-2 간격으로 50 µg cm-2의 DD까지 표현)에서 가능한 모든 효율을 예측함. (b) 3D 매개변수 공간에서 8%의 효율이 넘는 적층 매개 변수과 물질 조성. (c) 2D 비율 맵 (PM6 비율 vs. Y6 비율)에서 효율이 8%가 넘는 소자의 개수를 표시함. 여기서 PM6 비율은 PM6의 DD/TDD를, Y6 비율은 Y6의 DD/두 억셉터의 DD를 나타냄.

그림 5. 최적화된 조건에서 두께별 효율 변화와 각 조건에서의 광전 매개변수. (a) BPF(최고효율조건)와 BEF(최적프린팅조건)에서 TDD(총 인쇄밀도)에 따른 효율 변화. 상단 x축은 필름 두께를 나타냄. 선택적으로 측정된 소자의 필름 두께를 보정해 데이터를 얻음. 삽입 이미지: 정규화된 두 조건의 효율 변화. 최고효율조건 보다 최적프린팅조건이 박막두께별 효율 변화가 완만함을 볼 수 있다. (b) 전류 밀도-전압 특성 그래프와 그에 따른 광전 매개변수 (삽입 표) 및 BEF 기반에서 최고 효율로 기록된 롤투롤 유기 태양전지의 IPCE (삽입 그래프).