[붙임] 연구결과 개요, 용어설명, 그림설명

[붙임. 연구결과 개요]

1. 연구배경

결정 구조 안에서 소량의 국소 대칭 깨짐은 많은 양자 얽힘 상태를 (준)고전적 자성 상태로 붕괴시키는 원인으로 지목된다. P. W. Anderson의 공명 원자가 결합(resonating valence bond)2) 아이디어 이후로, 많은 양자 얽힘 바닥 상태를 찾는 일은 응집 물질 물리학에서 중요한 과제이자 매우 찾기 힘든 과제로 남아있다. 놀라운 예로 Kitaev 양자 스핀 액체(Kitaev quantum spin liquid, KQSL)가 있으며, 이 상태에서는 2차원 벌집 격자의 결합 방향에 따라 다른 특이한 스핀 상호작용에 의해 스핀 정렬이 좌절되면서 거시적인 양자 얽힘을 유도한다. KQSL은 Kitaev에 의해 처음 제시되었고, KQSL이 지니는 거시적인 양자 얽힘 상태를 통해 현대의 양자 컴퓨터보다 오류가 적은 위상 양자 컴퓨터에 사용될 수 있다고 지적한다. KQSL에 대한 연구는 Na2IrO3와 같은 후보 물질에서 KQSL의 징후를 발견해 집중적으로 이뤄졌지만, 모든 후보 물질들은 충분히 낮은 온도에서 고전적인 장거리 반강자성 정렬(long-range antiferromagnetic ordering)3)을 보였다. 예측된 양자 상태가 낮은 온도에서 붕괴하는 것에 대한 설득력 있는 가설들은 국소 대칭 깨짐을 원인으로 지목했다. 예를 들어, 물질의 격자 구조 내의 삼방정계 왜곡(trigonal distortion)4)은 다양한 후보 물질에서 비-Kitaev 스핀 상호작용을 생성하는 주요 효과 중 하나로 작용하여 자기 정렬이 존재하지 않아야 하지만 충분히 낮은 온도에서 자기 정렬을 이룬다. 따라서 국소 왜곡과 고전적 바닥 상태의 안정성 사이의 강한 상관 관계를 실험적으로 검증하는 것은 KSQL을 실제 물질에 구현하는 데 있어 중요한 이정표가 될 것이다.

2. 연구내용

본 연구진은 KQSL 후보물질인 코발트 기반 벌집 격자가 있는 Cu3Co2SbO6 박막에서 응력(Strain)5) 제어를 구현하여 CoO6 팔면체의 삼방정계 왜곡의 제어 성공, 이에 따라 반강자성 정렬이 약화됨을 실험적으로 확인했다. ZnO (0001) 기판에 성장한 Cu3Co2SbO6 (001) 박막을 이용하여 CoO6 팔면체의 삼방정계 왜곡을 성공적으로 조작했다. 기판과 박막 사이의 큰 격자 불일치를 활용해 Cu3Co2SbO6 초박막을 합성하여 팔면체의 왜곡이 더 심화하게 하였고, 결정에 헬륨을 주입하는 기법을 통해 팔면체의 왜곡을 완화시켰다. 삼방정계 왜곡을 정량적으로 측정하기 위해선 삼방정계 왜곡에 의해 나눠진 오비탈 에너지 준위 사이의 크기로 정의되는 삼방정계 결정장 크기를 측정해야 한다. 이를 위해 X선 흡수 분광법(XAS)과 결정장 계산을 실행하여 응력이 제어된 박막들의 삼방정계 결정장의 크기를 실험적으로 확인했고, 결과적으로 팔면체의 왜곡을 완화하는 방향으로 결정장의 크기가 명확하게 감소하는 것을 측정하여 삼방정계 왜곡의 성공적인 제어를 확인했다. 또한, 삼방정계 왜곡의 감소에 따라서 Cu3Co2SbO6의 원래 반강자성 정렬 온도인 16 K가 적용된 늘어남의 방향과 크기에 따라 22.7 K에서 7.8 K로 변조되었음을 확인했다. 구조적 조정을 통해 반강자성 정렬 온도가 최대 1.5배 증가하거나 절반으로 감소할 수 있어, 삼방정계 왜곡과 고전적 반강자성 바닥 상태의 안정성 사이의 강한 상관 관계를 나타낸다. 이론적으로 실험 현상을 증명하기 위해 제1원리 계산도 실행해 삼방정계 왜곡 제어가 다양한 스핀 교환 상호작용을 효과적으로 조절하고, Cu3Co2SbO6의 반강자성 자성 정렬의 억제를 증가시키는 방법으로 매우 효과적인 방법임을 제시했다.

3. 기대효과 

본 연구에서 박막 엔지니어링을 통한 결정 구조의 변형에 의해 고전적인 반강자성 정렬의 좌절을 증가시키는 가능성을 제시하여, 코발트 기반 벌집 구조 산화물에서 잠재적인 KQSL 상태를 얻을 수 있는 새로운 길을 증명했다. 이 연구를 통해 KQSL 소재 구현에 큰 영향을 줄 수 있고, 더 나아가 위상 양자 컴퓨팅 등 차세대 미래 기술에 사용되어 현재 한계에 다다른 차세대 소자 기술에 새로운 길을 제시할 수 있을 것으로 기대된다.

[붙임. 용어설명]

1. 박막 이종접합 구조 (Thin film Heterostructure)

서로 다른 두 물질 혹은 그 이상의 갯수의 물질이 박막 형태로 접합되어있는 구조이다.

2. 공명 원자가 결합 이론 (Resonating Valence Bond)

필립 앤더슨이 주장한 이론으로, 양자 물리학에서 특정 물질의 전자들이 단일 상태가 아닌 여러 결합 상태 사이에서 공명하며 존재한다는 개념. 전자들이 이러한 공명 상태에 있을 때, 이는 스핀-스핀 상호작용의 좌절을 일으켜 스핀 액체와 같은 새로운 물질 상태를 형성할 수 있다.

3. 반강자성 정렬 (long-range antiferromagnetic ordering)

모든 스핀이 한 방향으로 정렬되는 강자성체와는 다르게, 인접한 스핀들이 서로 반대방향으로 정렬한 상태. 업 스핀과 다운 스핀이 교차되면서 정렬하는 상태를 의미한다.

4. 삼방정계 왜곡 (trigonal distortion)

물질의 격자 구조 내에 존재하는 산소와 양이온으로 이루어진 팔면체에서, 팔면체가 이루는 좌표 기준 (111) 방향으로 팔면체가 찌그러지도록 하는 왜곡 현상이다.

[붙임. 그림설명]

그림1. 양자 스핀 액체 상태 후보물질의 박막 이종구조 엔지니어링 모식도

(a) 코발트 팔면체의 찌그러짐과 Cu3Co2SbO6의 반강자성 정렬 관계. (b) Cu3Co2SbO6의 결정 구조. (c) 박막 이종접합구조를 이용한 코발트 팔면체 찌그러짐 제어 설계도

그림2. 응력 제어된 Cu3Co2SbO6의 자기 바닥 상태

(왼쪽: G) 코발트 팔면체의 찌그러짐이 완화되면서 반강자성 정렬 온도가 감소함을 보이는 실험 결과. (오른쪽: A, B, C) 실험 결과를 뒷받침하는 이론 모델 시뮬레이션 결과